Air Pollution from Natural and Anthropogenic Sources over Mediterranean Region: Assessment of an Online Coupled Meteorological and Air Quality Model

A study to better understand and quantify the source of air pollution in Italy and the surrounding Mediterranean region is proposed. Suspected sources of pollutants include human activities, natural hydrocarbons from forests (isoprene and terpenes) and episodes of wind-blown mineral dust from the Sahara Desert. A deep understanding of these sources is fundamental to developing science-based mitigation actions. The study addresses specifically the natural hydrocarbons and dust, using a state-of-the-art chemistry transport model (Weather Research and Forecasting with Chemistry). The WRF-Chem system is an “online” regional scale prediction model designed to simulate many detailed meteorological, gas and aerosol chemical processes, with full coupling between the different components and phases. This study documents two different applications, and their evaluation, that have been made using WRF-Chem model in order to improve its representation of gas and aerosol chemical processes. The first application includes the description, examination and test of a set of updates made to the MEGAN version 2.04 (Model of Emission Gas and Aerosols from Nature) model, one of the BVOC (biogenic volatile organic compound) emission model includes in WRF-Chem, by two different test cases (i.e. the first at European level, and the second, at United States level). The main objective of the second WRF- Chem application, involves the assessment of Sharan dust outbreaks to the southern Europe and how they compare to anthropogenic emissions over a whole year (2017). The MEGAN sensitivity study, at European level, includes four simulations. The first one is (1) the control one: the MEGAN database has been used without any change (Megan_V2.04); on the (2) second one all the activity factors (γi) have been modified following the MEGAN version 2.10 (Megan_Gamma). The (3) third simulation adds the PFTs (Plant Functional Type) emission factors changes to the activity factors (Megan_GammaPFT); finally, the (4) last one calculates more the isoprene emission factor within the MEGAN emission algorithm, instead of reading it directly from the input database (Megan_GammaPFTISO). The simulations listed above, are applied to simulate an intense ozone event that took place over central Italy in August 13th, 2015. Results for isoprene and α-pinene emissions demonstrate the updating the MEGAN code the emissions increase considerably (i.e. Zagreb has an increase about 100 mol/km2hr and Kiev about 50 mol/km2 hr). The comparison with the AIRBASE (European Environment Agency air quality network) showed that only the temporal and spatial distribution of the O3 are well represented; the control simulation demonstrated the ozone better results, since the updates simulations increase the ozone concentration of nearly from 20 to 40 ppb. The other trace gases considered (NO2 and CO) model results are very underestimate, respectively by a factor of 2 and 10 regardless of simulations considered, since the MEGAN updates does not affect that compounds. On the other hands, the U.S. MEGAN sensitivity case of study, includes two simulations: the control one (Megan_V2.04) and a simulation with all code changes applied (Megan_GammaPFTISO). They are concurrently with the NOMADSS (Nitrogen, Oxidants, Mercury and Aerosol Distributions, Sources and Sinks) field campaign (from June 1th 00:00 UTC to June 15th 00:00 UTC, 2013), in order to validate the updates with that dataset. Isoprene concentrations overestimate the NOMADSS considerably up to a factor of 5 (average discrepancy is about 7000 ppt). The O3 modeled values confirm the European case of study, updating MEGAN ozone concentrations increase by 10 %; the NOx concentrations are overestimate, as European case, but with better agreement. The MEGAN updates do not take effects on the NOx concentrations. Last WRF-Chem application has one-year time duration (from January 1st 2017 00:00 UTC to January 1st 2018 00:00 UTC) where two simulations are carried out: the first considering only the dust emission (chem_opt = 401 – “DUSTONLY” simulation) and the second one considering all the type of emissions (biogenic, biomass burning and anthropogenic) (chem_opt = 201 – “MOZMOSAIC” simulation); both of simulations use the GOCART (Goddard Chemistry Aerosol Radiation and Transport) dust emission scheme. The NCEP/NCAR reanalysis and the University of Wyoming surface stations network have been used to assess the spatial resolution of simulated temperature, relative humidity and wind speed and direction, showing a great capability of WRF- Chem model to reproduce the experimental data and its spatial trend. The association between the modeled dust column mass density [kg/m2] and the field with the corresponding MERRA-2 (Modern-Era Retrospective Analysis for Research and Applications) reanalysis showed an evident dust load overestimated over the North-Africa regions (i.e. by a factor of 10 - MERRA-2 = 2x10- 4 kg/m2; WRF-Chem = 2x10-3 kg/m2). The dust modeled overestimate is confirmed by the comparison of both simulations with the AERONET AOD (550 nm) products; i.e. Rome and Naples stations have nearly the same year trend, AOD peaks are captured as well, but the dust magnitude is overestimated from both simulations (e.g. May – AODDUSTONLY = 0.9; AODMOZMOSAIC = 1.2; AODAERONET = 0.3).

Nel presente elaborato viene proposto uno studio per comprendere e quantificare in modo migliore ed approfondito delle fonti di inquinamento atmosferico in Italia e nella regione mediterranea circostante. Sospette fonti di inquinanti includono attività umane, idrocarburi naturali da foreste (isoprene e terpeni) ed episodi di polvere minerale trasportata dal vento prevalentemente dal deserto del Sahara. Una profonda comprensione di queste fonti è fondamentale per lo sviluppo di azioni mirate a mitigare l’inquinamento atmosferico. Lo studio considera principalmente gli idrocarburi e la polvere naturali, utilizzando un modello di trasporto chimico all'avanguardia (“Weather Research and Forecasting with Chemistry”). Il modello ambientale WRF-Chem è un sistema di previsione a scala regionale "online" (meteorologia e chimica dell’atmosfera sono computati in maniera parallela e non in serie) progettato per simulare una vasta gamma di processi chimici, meteorologici, gas e aerosol dettagliati con un completo accoppiamento tra le diverse componenti e fasi. Il presente studio documenta due diverse applicazioni realizzate attraverso il modello WRF-Chem al fine di migliorare la sua rappresentazione dei processi chimici di gas e aerosol. La prima applicazione include la descrizione, l'esame e il test di una serie di aggiornamenti apportati al modello MEGAN versione 2.04 (“Model of Emission Gas and Aerosols from Nature”), modello per le emissioni biogeniche implementato in WRF-Chem, attraverso due diversi casi studio (ovvero il primo a livello europeo e il nella zona sud-est degli Stati Uniti). La seconda applicazione prevede l’applicazione del modello (WRF-Chem) per la valutazione delle intrusioni di polvere di sahariane nell'Europa meridionale e il loro confronto con le emissioni antropogeniche nell'arco di un intero anno (2017). Lo studio di sensibilità del modello di emissioni biogeniche (MEGAN), a livello europeo, include quattro simulazioni. La prima è (1) quella di controllo: il database MEGAN è stato utilizzato senza alcuna modifica (Megan_V2.04); nella seconda (2) tutti i fattori di attività (γi) sono stati modificati seguendo gli aggiornamenti apportanti all’ultima versione del MEGAN (versione 2.10) (Megan_Gamma). La (3) terza simulazione aggiunge i PFT (Plant Functional Type – classificazione in base al tipo di vegetazione), i fattori di emissione variano al variare del tipo di pianta (Megan_GammaPFT); infine, l'ultima (4) calcola il fattore di emissione di isoprene all'interno dell'algoritmo di emissione MEGAN, invece di ricavarlo direttamente dal database di input come per tutte le altre simulazioni (Megan_GammaPFTISO). I risultati delle emissioni di isoprene e α-pinene dimostrano che l'aggiornamento del codice MEGAN aumenta notevolmente le emissioni (ad esempio, nella città di Zagabria si ha un aumento di circa 100 mol/km2hr e a Kiev di circa 50 mol/km2h). Il confronto con l’inventario AIRBASE (rete europea per la qualità dell'aria e l'ambiente) ha mostrato che la distribuzione temporale e spaziale dell'ozono (O3) è ben rappresentata; la simulazione di controllo ha dimostrato i risultati migliori, dal momento che le simulazioni, considerando gli aggiornamenti effettuati al modello MEGAN, aumentano la concentrazione di ozono di circa 20-40 ppb. Gli altri gas considerati (NO2 e CO) sono risultati molto sottostimati, rispettivamente di un fattore 2 e 10, indipendentemente dalla simulazione considerata, poiché gli aggiornamenti apportate al modello MEGAN non influenzano tali composti. D'altra parte, il caso studio statunitense include due simulazioni: quella di controllo (Megan_V2.04) e una simulazione considerando tutti gli aggiornamenti apportati al modello di emisione MEGAN (Megan_GammaPFTISO). Le simulazioni sono state effettuate in concomitanza con la campagna sperimentale NOMADSS (“Nitrogen, Oxidants, Mercury and Aerosol Distributions, Sources and Sinks”) (effettuata dal 1° giugno 00:00 UTC al 15 giugno 00:00 UTC, 2013) in modo da approvare gli aggiornamenti effettuati con tale set di dati. I valori modellati di O3 confermano il caso studio europeo, aggiornando le emissioni biogeniche, le concentrazioni di ozono aumentato del 10%; le concentrazioni di NOx sono sovrastimate, come il caso europeo, ma con migliori risultati. Infine, anche le concentrazioni di isoprene sovrastimano considerevolmente i dati sperimentali fino a un fattore 5 (la discrepanza media è di circa 7000 ppt). La seconda applicazione di WRF-Chem prevede due simulazioni con durata annuale (dal 1° gennaio 2017 00:00 UTC al 1° gennaio 2018 00:00 UTC): la prima considera solo l'emissione di polvere minerale (chem_opt = 401 - "DUSTONLY”), mentre la seconda considera tutti i tipi di emissioni (biogeniche, incendi e antropogeniche) (chem_opt = 201 - "MOZMOSAIC"); entrambe le simulazioni per le polveri desertiche utilizzano lo schema di emissione GOCART (Goddard Chemistry Aerosol Radiation and Transport). Le rianalisi NCEP/NCAR e la rete di stazioni superficiali archiviate dell'Università del Wyoming sono state utilizzate per valutare la risoluzione spaziale della temperatura, dell'umidità relativa e della velocità e direzione del vento, dimostrando una grande capacità del modello WRF-Chem di riprodurre i dati sperimentali. L'associazione tra la densità di massa della colonna di polvere modellata [kg/m2] e il campo con la relativa rianalisi MERRA-2 (“Modern-Era Retrospective Analysis for Research and Applications”) ha mostrato una evidente sovrastima del modello per il carico di polvere minerale nelle regioni maggiori del Nord Africa (sovrastima di un fattore di 10 - MERRA-2 = 2x10-4 kg/m2; WRF-Chem = 2x10-3 kg/m2). La sovrastima del modello è confermata dal confronto di entrambe le simulazioni con i prodotti di AOD (Aerosol Optical Depth - 550 nm) della rete di rilevazione AERONET (Aerosol Robotic NETwork): le stazioni di Roma e Napoli analizzate riportano pressoché lo stesso andamento di AOD durante il periodo analizzato, anche i valori massimi di AOD vengono catturati, ma la massa di polveri minerali è sovrastimata da entrambe le simulazioni (nel mese di maggio - AODDUSTONLY = 0.9; AODMOZMOSAIC = 1.2; AODAERONET = 0.3).